Depuis 1847, Léo Drouyn recopie soigneusement dans des cahiers toutes les notes qu’il prend en visitant les monuments. Il en dessine des vues générales et des détails dans ses albums. Remarquable paléographe, il transcrit les archives publiques, mais aussi celles des châteaux qu’il visite ou qui l’hébergent : il se constitue ainsi, à côté d’une véritable banque d’images, de précieuses bases de données archivistiques, bibliographiques et archéologiques. Le degré d’avancement de ces outils lui permet de se lancer dans un grand projet longuement mûri : une « statistique » monumentale (on dirait aujourd’hui un « inventaire ») des monuments civils médiévaux girondins.

Le 23 août 1859, il présente ce projet au Conseil général de la Gironde, ayant fabriqué une sorte de maquette illustrée de quatre planches à la plume imitant des eaux-fortes et il axe son argumentation sur le devoir de mémoire :

«Il faut se hâter, car les ruines s’amoncellent ; le temps détruit et les hommes aident consciencieusement le temps. Combien de vieux débris n’existent plus que j’ai dessinés il y a peu d’années ! Chaque jour apporte sa démolition. Le vingtième siècle n’aura peut-être plus que le souvenir des monuments qu’ont laissés nos ancêtres ; et plus tard on aura tout oublié si les images de ces monuments ne sont pas là pour en renouveler la mémoire.»

Par livraisons mensuelles, la publication de la Guienne anglaise – qui prendra, sous la pression « patriotique » de la ville de Bordeaux, le nom plus vague de Guienne militaire – dure cinq ans. Si l’ouvrage est imprimé à Bordeaux, les 152 eaux-fortes qui l'illustrent le sont à Paris, chez le graveur de taille-douce Gilquin et Dupain.

«Vie de galérien» dit-il, car il doit assurer en même temps que ses cours de dessin, la conception de l’ouvrage et de sa maquette, l’étude et le dessin des monuments sur le terrain, la lecture et l’analyse des archives, la rédaction des notices, la réduction des planches (sans doute avec un pantographe) et leur report sur calque, la gravure sur la plaque – moment essentiel de son travail d’aquafortiste –, l’envoi des cuivres à Paris, la réception gare d’Orléans des feuilles imprimées, le travail à Bordeaux avec l’imprimeur du texte et des gravures sur bois puis sur zinc et le suivi du travail en atelier, la livraison des souscripteurs, celle des libraires, la recherche des financements et des subventions publiques… De ce travail presque surhumain pour un seul homme, mené victorieusement à terme, naît un chef-d’œuvre d’art et d’érudition, «l’un des plus remarquables ouvrages aquitains du XIXe siècle», pour l’historien de l’art Jacques Gardelles.